ナノ材料による量子光デバイス、光電子デバイス
カーボンナノチューブ室温、通信波長帯単一光子光源
１パルス中に含まれる光子が１個に制限された単一光子は、量子力学に関する基礎研究分野や、量子暗号通信などの応用研究分野において近年注目されております。特に量子暗号通信の実用化には、光ファイバー低損失領域（通信波長帯）である1.3 µm帯や1.55 µm帯の波長を持ち、さらに高単一光子純度、高量子効率である単一光子源が求められています。牧研究室では、単層カーボンナノチューブ(SWCNT)を用いて、室温かつ通信波長帯でのアンチバンチングの観測に世界で初めて成功しました。アンチバンチングは光の量子性から導かれる現象であり、これが観測されることで単一光子が生じていることがわかります。単一光子の発光は、これまで化合物半導体量子ドットやダイヤモンド中欠陥(NV中心)などで観測されていますが、量子情報通信での実用化で求められる室温かつ通信波長帯で観測された例はありませんでした。牧研究室では、新たな材料系としてSWCNTを利用することで、室温かつ通信波長帯でのアンチバンチング挙動が得られることを世界で初めて明らかにしました。
近年は分子をSWCNTの表面に共有結合する、分子修飾という手法によってSWCNTの発光特性が改善できることに注目が集まっています。牧研究室では、短尺の架橋単層カーボンナノチューブに分子修飾を施し、それを強く励起することで単一光子純度と量子効率の両方を向上させることができることをシミュレーションによって明らかにしました。
論文：
- “Pure and Efficient Single-Photon Sources by Shortening and Functionalizing Air-Suspended Carbon Nanotubes”
(短尺架橋単層カーボンナノチューブの分子修飾による高純度，高量子効率な単一光子源)
Rintaro Kawabe, Hiroshi Takaki, Takayuki Ibi, Yutaka Maeda, Kenta Nakagawa, and Hideyuki Maki, ACS Nano. 3 (2020) 682-690.
- “Photon antibunching in single-walled carbon nanotubes at telecommunication wavelengths and room temperature”
(単層カーボンナノチューブにおける室温・通信波長帯フォトンアンチバンチング)
Takumi Endo, Junko Ishi-Hayase, and Hideyuki Maki, Appl. Phys. Lett. 106 (2015) 113106.
シリコンチップ上、高集積、超高速ナノカーボン発光素子
情報化社会の進展により電子デバイスの消費電力が急増していることから、シリコン基板上の電子集積回路の一部を光デバイス化するシリコンフォトニクスなどの新しい集積光技術に注目が集まっており、電気配線の一部を光に置き換える光インターコネクトなどが研究・開発されています。現在、シリコン上集積光技術用の光源としては、GaAsなどの化合物半導体が用いられていますが、化合物半導体は、シリコン基板上にダイレクトに成長できないことから、光デバイスの高集積化の妨げとなっています。このような中で、シリコン基板上にダイレクトに成長・形成できる光源として、カーボンナノチューブ (CNT) やグラフェンといった「ナノカーボン材料」が注目されています。これまでに、CNTを用いた黒体放射光源やエレクトロルミネッセンス光源やグラフェンを用いた黒体放射光源を開発してきました。我々は、シリコン基板上にCNT薄膜を化学気相成長法により直接成長し、その薄膜に電極を形成するという簡単なプロセスにより、ジュール加熱による黒体放射で発光する超小型な発光素子の作製に成功致しました。本発光素子は、従来の金属フィラメントによる白熱電球と比べて、100万倍以上も高速となる1 GHz以上の超高速変調が可能なことが明らかとなり、半値幅140 psの超短パルス光発生にも世界で初めて成功致しました。また、実験と合わせて、発光メカニズムの理論構築も進めました。さらに、微小共振器を組み込んだ発光素子も開発し、狭線幅の発光素子の開発にも成功致しました。
また、グラフェンを用いても、最高で10 GHzの超高速変調が可能な超小型黒体放射発光素子が作製できることを世界に先駆けて示しました。さらに、この超高速変調メカニズムが、量子的な熱輸送（表面極性フォノン）に支配されていることを明らかに致しました。また、大面積のグラフェン膜を用いることによって、グラフェン発光素子をアレー化することにも成功致しました。さらに、グラフェン発光素子を大気中で動作させると、酸素とグラフェンが反応しグラフェンが燃焼してしまいますが、グラフェンの表面にキャップ層を形成し、グラフェンの酸素との反応を防ぐことで、大気中においても動作させることができる発光素子も実証致しました。また、光通信で用いられているフォトレシーバーを用いて、最大50Mbps（1秒間に50 メガビットの通信ができる）で光通信を実演することにも成功致しました。これらの成果は、ハイインパクト誌である「Nature Communications」にも掲載され、応用物理学会講演奨励賞を受賞するなど、注目と高い評価を集めています。また最近では、シリコン基板上に直接成長したグラフェンの発光素子化にも成功しており、量産化に対応した発光素子を低コストに作成可能なことも示しています。
これらの成果は、化合物半導体に代わる新たな材料系での発光素子開発とその高速・高集積の光技術への応用を示したものであり、光インターコネクトや光・電子集積回路などの様々な微小光源応用を推進することが期待されます。さらに牧研究室では、本技術を幅広い分野で応用し、社会に貢献することを目指して、日々研究を進めております。
論文：
- “A light emitter based on practicable and mass-producible polycrystalline graphene patterned directly on silicon substrates from a solid-state carbon source”
(固体炭素源からシリコン基板上に直接パターン化された多結晶グラフェン発光素子)
K. Nakagawa, H. Takahashi, Y. Shimura, H. Maki, RSC Advances, 9 (2019) 37906.
- “High-speed and on-chip graphene blackbody emitters for optical communications by remote heat transfer”
(遠隔熱輸送による光通信用高速オンチップグラフェン黒体放射発光素子)
Yusuke Miyoshi, Yusuke Fukazawa, Yuya Amasaka, Robin Reckmann, Tomoya Yokoi, Kazuki Ishida, Kenji Kawahara, Hiroki Ago & Hideyuki Maki, Nature Communications, 9 (2018) 1279.
- “An Electrically Driven, Ultrahigh-Speed, on-Chip Light Emitter Based on Carbon Nanotubes”
(カーボンナノチューブによる電気駆動・超高速・オンチップ発光素子)
Tatsuya Mori, Yohei Yamauchi, Satoshi Honda, Hideyuki Maki, Nano Letters, 14, (2014) 3277.
- “Electrically driven, narrow-linewidth blackbody emission from carbon nanotube microcavity devices”
(微小共振器を用いた電気駆動・狭線幅のカーボンナノチューブ黒体放射発光素子)
M. Fujiwara, D. Tsuya, and H. Maki, Appl. Phys. Lett., 103 (2013) 143122.
ナノカーボン・シリコンフォトニクスによる集積光デバイス
現在の電子のみによる集積回路は高速化・低消費電力化の限界を迎えています。これに対し、光集積回路やチップ内・チップ間等での光配線（光インターコネクト）などの集積光デバイス技術が注目され、その中でもシリコンチップ上に光回路を集積するシリコンフォトニクスが注目されています。しかし、従来の光デバイスで用いられてきた化合物半導体材料は、シリコン上への直接成長が難しいため、新しい材料系での光 デバイス開発が望まれています。牧研究室では、シリコン上に直接成長可能なカーボンナノチューブを用いて、通信波長帯で動作する高効率・狭線幅な発光素子を作製しました。また、カーボンナノチューブ発光の研究に一般的に使用される複雑な顕微系を使用せず、実用上有利なチップ平面のみでの動作を可能にしました。リング型の光共振器を用いることで通常のカーボンナノチューブ発光の34倍まで発光強度を増強することに成功し、またその高効率発光の理由についても理論的にも示しました。さらに発光素子の重要な性能である発光線幅について、ディスク型の光共振器を用いることで270 pmという極めて狭い発光線幅を得ることに成功しました。この成果は、カーボンナノチューブの新たな光源材料としての可能性を示し、様々な微小光源への応用が期待されます。論文：
- “Efficient and Narrow-Linewidth Photoluminescence Devices Based on Single-Walled Carbon Nanotubes and Silicon Photonics”
(単層カーボンナノチューブとシリコンフォトニクスに基づく効率的で狭線幅のフォトルミネッセンスデバイス)
Naoto Higuchi, Hiroto Niiyama, Kenta Nakagawa, and Hideyuki Maki, ACS Appl. 3, (2020) 7678.
カーボンナノチューブEL発光素子
カーボンナノチューブには、カイラリティー(構造)に依存して、金属と半導体がありますが、半導体カーボンナノチューブは、従来の半導体のLEDのように、電流注入によって発光(エレクトロルミネッセンス(EL)発光)します。牧研究室では、シリコンチップ上での半導体カーボンナノチューブを用いて、EL発光素子を開発しています。これまでに、通信波長帯以下での短波長EL発光が可能であることを報告し、光通信への応用が期待できることを示してきました。また、EL発光のメカニズムを詳細に調べて、通常のLEDで見られる電子・正孔注入による発光や、キャリアの衝突励起機構よる励起子からの発光があることも調べてきました。また、さらなる高効率で高輝度なEL発光素子を開発するため、半導体CNT薄膜を用いたEL素子開発も行いました。その結果、非常に高輝度で高歩留まりなEL発光素子を実現することが出来ました。さらに、このEL素子は、通常のフォトルミネッセンスでみられる励起子からの発光とは異なり、電子一つと正孔二つで一つの粒子となった「トリオン」と呼ばれる粒子から発光が得られることを発見し、EL発光素子でトリオンが効率よく発光することを明らかにしました。また、EL発光の高速変調性も明らかにし、100psオーダーの高速なEL発光が得られることも明らかにしました。
論文：
- “Short-Wavelength Electroluminescence from Single-Walled Carbon Nanotubes with High Bias Voltage”
(高バイアスによる単層カーボンナノチューブからの短波長エレクトロルミネッセンス)
N. Hibino, S. Suzuki, Y. Kobayashi, T. Sato, and H. Maki, ACS Nano, 15 (2011) 1215.
- “High-speed electroluminescence from semiconducting carbon nanotube films”
(半導体カーボンナノチューブ膜からの高速エレクトロルミネッセンス)
Hidenori Takahashi, Yuji Suzuki, Norito Yoshida, Kenta Nakagawa, and Hideyuki Maki, Journal of Applied Physics 127, 164301 (2020).
ナノカーボン受光素子
光・電子デバイスの中心的役割を果たす受光素子は、現在、シリコンや化合物などの固体半導体材料が用いられており、光通信、センサー、分析機器、撮像といった様々な分野で用いられる基本的な素子です。それらの受光素子は、材料系によって感度を有する波長が異なっており、紫外～可視ではシリコン、近赤外では、InGaAsなどのGaAs系、中赤外では、テルル化カドミウム水銀(HgCdTe、通称MCT)が用いられています。牧研究室では、ナノカーボン材料をもちいて、様々な波長で利用可能な受光素子に関する研究を進めています。グラフェンを用いた光検出器では、グラフェンに電極を形成するという単純な構造で、紫外から赤外までの光検出を実証しています。シリコンチップ上に直接集積化できることから、従来の半導体に代わる新たな高集積で安価な光検出器として、実用化が期待されています。論文：
- “Graphene photodetectors with asymmetric device structures on silicon chips”
(シリコンチップ上の非対称デバイス構造を持つグラフェン受光素子)
Kenta Shimomura, Kaname Imai, Kenta Nakagawa, Akira Kawai, Kazuki Hashimoto, Takuro Ideguchi, and Hideyuki Maki, Carbon Trends Vol. 5, (2021) 100100.
ナノカーボン材料での可変バンドエンジニアリング
カーボンナノチューブは、極めて機械的特性に優れた材料であり、従来の固体半導体では難しい大きな歪印加が可能です。そこで本研究では、外部入力として応力を印加してナノチューブに連続的な歪を印加することにより、バンドギャップを連続可変的に制御する、歪印加バンドギャップチューニングを試みました。 図に示すような圧電素子を用いた一本のCNTへの歪印加素子を試作し、架橋した一本のナノチューブへの引っ張り応力印加に成功しました。この素子において、歪印加時のフォトルミネッセンスを測定したところ、歪印加に応じて発光波長が変化することが確認され、連続・可変的にバンドギャップが変調可能であることを示しました。本素子を用いて、数百Hz程度の高速でのバンドギャップ変調にも成功しており、高速変調が可能な波長可変発光素子等への応用が期待されます。論文：
- "Direct observation of the deformation and the band gap change from an individual single-walled carbon nanotube under uniaxial strain"
(一軸歪印加における孤立カーボンナノチューブの変形とバンドギャップ変化の直接観測)
Hideyuki Maki, Tetsuya Sato and Koji Ishibashi, Nano Letters, 7 (2007) 890-895.
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